6966集团官网直营_固体所在金属-氧化物界面电催化固氮研究方面取得进展

近日，中国科学院固体物理研究所液相激光加工与制取实验室构筑了具备非常丰富钯－水解钯界面的异质结结构，且在金属－氧化物界面电催化固氮研究方面获得进展。据理解，氨是一种最重要的工业原料，在化工、轻工、化肥和制药等领域具备普遍的应用于。

哈珀法（Haber－Bosch）（一种通过氮气及氢气产生氨气的方法）是当前大规模工业合成氨的主要方式，但不存在反应条件严苛、资源消耗大和污染相当严重的缺点，因此从资源与环境可持续发展的角度抵达，构建保守条件下氨的制备具备最重要的实用价值和意义。电催化氮还原成反应（NRR）是近年来发展快速增长的常温下构建合成氨的主要方式之一。

电催化剂是NRR过程高效合成氨的关键，它不仅必须解决氮气较慢的动力学导电过程构建氮气分子活化，还必须考虑到竞争反应—氢还原成反应（HER）对NRR过程的影响。研究指出，金属－氧化物界面之间的相互作用在为表面N2分子获取平稳、高效活化场所的同时，还可以有效地诱导HER副反应的再次发生，从而提高NRR反应的法拉第效率。

以钯－水解钯（Pd－PdO）异质结成事例，填充体系中的PdO相比于Pd更容易导电表面质子H构成可活化氮气的平稳互为—α－PdH，因此，通过界面一处Pd、PdO的协同作用需要极大地提高催化剂的电催化合成氨效率。鉴于此，液体所液相激光加工与制取实验室通过Nd：YAG激光电离辐射PdO阻抗的碳纳米管，利用激光诱导的光热效应还原成PdO分解Pd，通过掌控激光束能量和电离辐射时间，构筑了具备非常丰富Pd－PdO界面的异质结结构。在15mJ脉冲激光能量条件下，355nm激光电离辐射10min构成的PdO／Pd／CNTs异质结展现出出有最佳的NRR性能，其氨产率为18.2μgmg－1h－1，且在碱性电解质中的法拉第效率超过11.5％。

激光电离辐射诱导产生的PdO－Pd界面值是影响CNTs阻抗PdO／Pd异质结NRR性能的关键，这是由于Pd－PdO界面一侧的Pd可以有效地导电N2分子构成Pd－N2键，而另一侧的PdO则可以传输质子H构成α－PdH并毁坏N≡N，PdO和Pd之间的协同效应有效地延长了质子传送距离，减少了化学反应过电势，其电催化氮气转化成效率相比于单一的Pd和PdO催化剂获得了有效地提升。本研究工作是对基于液相激光技术制备高性能光、电催化剂的更进一步扩展，对研究金属－氧化物界面强化NRR性能具备最重要的参考价值。

涉及结果以全文形式公开发表在JournalofMaterialsChemistryA（DOI：10.1039／c9ta02045d）杂志上。

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